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讀創(chuàng)/首席記者 吳吉

(資料圖)

近日，深圳大學(xué)物理與光電工程學(xué)院黃浦助理教授、賀廷超教授、李貴君助理教授聯(lián)合團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦藍(lán)光LED研究方面取得重要突破，相關(guān)成果發(fā)表于《科學(xué)》旗下國(guó)際頂尖期刊《科學(xué)進(jìn)展》（Science Advances），深圳大學(xué)為第一單位，黃浦、賀廷超、李貴君為論文通訊作者，博士后研究員劉寶星為論文第一作者。

據(jù)悉，該研究首次提出組合鈣鈦礦中的雙極化躍遷通道增強(qiáng)藍(lán)光躍遷的新思想，并通過(guò)應(yīng)變工程實(shí)現(xiàn)破紀(jì)錄的鈣鈦礦藍(lán)光發(fā)射。研究不僅為鈣鈦礦藍(lán)光LED的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用邁出了重要一步，更為以實(shí)際應(yīng)用為目標(biāo)導(dǎo)向的材料設(shè)計(jì)和器件研究提供了一條標(biāo)準(zhǔn)范式。

藍(lán)光是自然界中紅/綠/藍(lán)三基色不可缺少的組成部分，藍(lán)光材料及其發(fā)光二極管（LEDs）在固態(tài)照明和平板顯示領(lǐng)域發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。近年來(lái)，具有高熒光量子產(chǎn)率和高飽和度的鹵化物鈣鈦礦材料憑借其低成本、導(dǎo)電性良好等獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，在固態(tài)照明與顯示領(lǐng)域展現(xiàn)出廣泛的應(yīng)用前景，是下一代節(jié)能照明的理想之選。目前，綠光、紅光和近紅外鈣鈦礦LEDs的外量子效率（EQE）很高，均已突破了20%，并接近商用量子點(diǎn)和有機(jī)LEDs的器件性能。然而，作為白光照明和全彩顯示的最后一塊重要基石，鈣鈦礦藍(lán)光LEDs在效率方面明顯滯后。

2014年以來(lái)紅/綠/藍(lán)光鈣鈦礦LED發(fā)展趨勢(shì)

針對(duì)該問(wèn)題，研究團(tuán)隊(duì)首次提出組合鈣鈦礦中的雙極化躍遷通道增強(qiáng)藍(lán)光躍遷的物理思想。通常實(shí)現(xiàn)半導(dǎo)體高效的藍(lán)光發(fā)射要求材料具有直接帶隙，禁帶寬度位于藍(lán)光波段，且?guī)н叢ê瘮?shù)宇稱非禁阻。此外，導(dǎo)帶和價(jià)帶附近能態(tài)波函數(shù)由于對(duì)稱性存在差異，因而對(duì)吸收/發(fā)射光子的偏振模式具有選擇性，比如各向異性半導(dǎo)體。因此，基于材料的對(duì)稱性特征合理利用帶邊電子/空穴躍遷的偏振選擇性，對(duì)實(shí)現(xiàn)光電器件的偏振操縱和性能提升具有重要意義。

研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)具有Pnma對(duì)稱性的鈣鈦礦帶邊躍遷呈現(xiàn)出很純的單極化特征，通過(guò)結(jié)構(gòu)形變誘導(dǎo)八面體產(chǎn)生畸變，可以調(diào)控過(guò)渡金屬和鹵族元素的p-d電子態(tài)耦合，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)帶邊單極化能帶順序（band ordering）的調(diào)制。應(yīng)變工程可以使導(dǎo)帶底附近的兩條單極化能帶形成一種準(zhǔn)簡(jiǎn)并態(tài)，這時(shí)帶邊的電子/空穴躍遷可以由原先的單一極化選擇模式（x方向極化）轉(zhuǎn)變成雙極化選擇模式（x和y方向極化），從而產(chǎn)生更強(qiáng)的光學(xué)躍遷響應(yīng)。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)控制PEACl和DABr分子的組分比例實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦晶格膨脹，并借助極化依賴的PL光譜表征成功證實(shí)了應(yīng)變對(duì)雙極化躍遷通道的調(diào)制效應(yīng)?；谠搼?yīng)變鈣鈦礦的LED器件性能顯示，其在488 nm和483 nm藍(lán)光波段的EQE效率分別高達(dá)14.71%和10.11%。

(a) 拉伸應(yīng)變下CsPbBr2Cl導(dǎo)帶粘合形成準(zhǔn)簡(jiǎn)并狀態(tài)并組成雙極化躍遷通道；（b）顯著增強(qiáng)的光學(xué)吸收和躍遷偶極矩；(c) 鈣鈦礦的TEM圖樣；（d）帶邊極化躍遷的偏振選擇性；（e）器件的電流-電壓關(guān)系曲線；（f）器件EQE效率。

該研究從半導(dǎo)體發(fā)光的電子結(jié)構(gòu)角度出發(fā)，到設(shè)計(jì)增強(qiáng)藍(lán)光躍遷的物理模型，再到基于構(gòu)效關(guān)系的理論+實(shí)驗(yàn)雙重驗(yàn)證，最后實(shí)現(xiàn)器件研發(fā)和性能調(diào)控，為以實(shí)際應(yīng)用為目標(biāo)導(dǎo)向的材料設(shè)計(jì)和器件研究提供了一條標(biāo)準(zhǔn)范式。

研究所提出的操控極化躍遷通道的物理模型和應(yīng)變工程策略，不僅可以成功應(yīng)用于鈣鈦礦藍(lán)光器件的性能提升，更可以推廣到光電、光伏、電子、能源催化等領(lǐng)域的多種材料體系，通過(guò)合理調(diào)控載流子的躍遷極化特征來(lái)實(shí)現(xiàn)相關(guān)器件的性能調(diào)制，或基于此構(gòu)筑極化依賴的新原理器件原型。

理論+實(shí)驗(yàn)的標(biāo)準(zhǔn)研究范式，單極化向雙極化躍遷通道轉(zhuǎn)變的卡通形象

該研究工作得到《科學(xué)進(jìn)展》的高度評(píng)價(jià)：“這項(xiàng)工作的切入點(diǎn)很巧妙，器件的性能也很突出。這項(xiàng)工作提出的思想可以擴(kuò)展到其他鈣鈦礦光電器件中，通過(guò)應(yīng)變工程提高器件效率?！薄八麄兊难芯坎呗院统晒光}鈦礦藍(lán)光 LED走向?qū)嶋H應(yīng)用更進(jìn)了一步。”